Primero fue vivienda a finales del siglo XVI, luego un seminario que pasó a la dirección de los Jesuitas, quienes lo regentaron hasta su expulsión. En 1774, se fundó la Real Biblioteca de Santa Fe y en 1777 se declaró pública. En 1783 parte del edificio se destinó para Cuartel del Batallón Auxiliar. Posteriormente le fue vendida a Don Juan Manuel Arrubla, quien le hizo muchas mejoras y volvió a venderla al Gobierno en 1828 para destinarla a Palacio Presidencial; en julio de ese año fue estrenada por el Libertador Bolívar, tres meses antes de la conspiración de septiembre. Desde 1980, el Palacio de San Carlos deja de ser la residencia de los presidentes de Colombia, para convertirse en sede del Ministerio de Relaciones Exteriores.
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